环境化学戴树桂第二版第二章课件-3


    气环境化学
    第二章
    基化学基础
    二光化学反应基础
    三气中重基源
    四氮氧化物转化
    五碳氢化合物转化
    六光化学烟雾
    七硫氧化物转化硫酸烟雾型污染
    八酸性降水
    九温室效应
    十臭氧层形成耗损
    气中污染物转化 酸性降水
    1 定义
    湿沉降: 指通降水雨雪雾冰雹等气中酸
    性物质迁移面程种降水程称湿沉降

    干沉降:指气中酸性物质气流作直接迁移
    面程
    果 CO2 作影响天然降水 pH 素根 CO2 全球气体
    积分数 330 mL · m3 纯水衡:








    根电中性原理:[H+][OH]+[HCO3
    ]+2[CO3
    2 ]KH K1
    K2 [H+]表达式子代入:


    定温度Kw KH K1 K2 固定值已知数值
    代入式计算结果pH56

    2 降水pH
         02HH 22 CO21HCO1Hw
    3   pKKKpKKK
    2COp酸性降水

    3 降水pH背景值
    世界区然条件质水文气象等差
    异会造成区降水pH根实际情况认 pH 50 更
    符合实际情况 4 降水化学组成
    26
    O2N2CO2
    H2惰性气体
    土壤衍生矿物离子 Al3+Ca2+Mg2+Fe3+Mn2+硅酸
    盐等海洋盐类离子 Na+ClBrSO4
    2HCO3

    量 K+Mg2+Ca2+IPO4
    3气体转化产物SO4
    2
    NO3
    NH4
    +Cl H+排放源 AsCdCrCo
    CuPbMnMoNiVZnAgSnHg
    机酸醛类烷
    烃烯烃芳烃
    H2O2O3PAN等 土壤粒
    子燃料燃烧
    排放尘粒
    气体
    成分






    光化学反应产物


    物 5 酸雨化学组成

    ① SO2 NOx 形成酸雨起始物形成程:
    SO2 + [O] → SO3
    SO3 + H2O → H2SO4
    SO2 + H2O → H2SO3
    H2SO3 + [O] → H2SO4
    NO + [O] → NO2
    2NO2 + H2O → HNO3 + HNO2
    时候降雨pH取决碱性离子量 国酸雨中
    离子 SO4
    2 Ca 2+ NH4
    +
    国部分区降水酸度离子含量(μmol · L1)
    项目 重庆 贵阳市区 贵阳郊区 北京市区
    pH 41 40 47 68
    H 73 949 186 016
    SO4
    2- 142 173 417 137
    NO3
    - 215 95 156 503
    Cl- 153 89 51 157
    NH4
    + 814 633 261 141
    Ca2+ 505 745 225 92
    Na+ 171 98 82 141
    K+ 148 95 49 40
    Mg2+ 155 217 67
    ② 影响酸雨形成素
    酸性污染物
    排放转化条件:
    高温高湿量 SO2
    排放
    气中氨
    氨气中唯常见
    气态碱易溶水
    酸性气溶胶雨水
    中酸起中作
    颗粒物
    酸度缓力:方
    面颗粒物含金属催
    化SO2 氧化成 H2SO4
    方面酸起中作
    天气形势
    影响:利污染物扩
    散气象条件易形
    成酸雨
    1
    4 3
    2
    基化学基础
    二光化学反应基础
    三气中重基源
    四氮氧化物转化
    五碳氢化合物转化
    六光化学烟雾
    七硫氧化物转化硫酸烟雾型污染
    八酸性降水
    九温室效应
    十臭氧层形成耗损
    气中污染物转化 温室气体温室效应

    ● 温室效应:气中CO2吸收面辐射出红外光
    量截留气中气温度升高种现象称
    温室效应

    ● 温室气体:够引起温室效应气体称温室气体CO2
    CH4 O3 CO CH3CHCl2 氟氯昂四氯化碳

    种温室气体气温升影响(王晓蓉1993)
    CFCs氟里昂11氟里昂12外氟里昂气体strH2O温层水蒸气
    F11氟里昂11F12氟里昂12
    温室气体温室效应

    年份
    基化学基础
    二光化学反应基础
    三气中重基源
    四氮氧化物转化
    五碳氢化合物转化
    六光化学烟雾
    七硫氧化物转化硫酸烟雾型污染
    八酸性降水
    九温室效应
    十臭氧层形成耗损
    气中污染物转化 臭氧层形成耗损
    臭氧层存流层面
    流层中分布距面 20~50
    km范围浓度峰值20~25 km

    臭氧层够吸收99
    太阳紫外辐射保
    护球生物受伤害
    1 清洁气中O3 形成 :
    O2 + h → 2O
    O  + O2 + M → O3 + M
    总反应 : 3O2 + h → 2O3

    2 O3 消失:
    O3 + h → O  + O2
    O3 + O  → 2O2
    两种反应动态衡维持臭氧层定厚度气污
    染导致 O3 消影响 O3 厚度

    臭氧层形成耗损化学反应



    (1) NOx O3破坏
    (i) NOx 源
    (a) N2O 氧化 N2O → N2 + O 
    N2O + O  → 2NO (2%)
    (b) 飞机排出 NO
    (c) 宇宙射线分解 N2 → 2N 
    O2 + N  → NO + O 
    O3 + N  → NO + O 2


    (ii) NOx破坏 O3 反应
    NO + O3 → NO2 + O2 NO2 + O → NO + O2
    总反应: O3 + O → 2O2

    发生流层中部果较低流层O浓度
    低形成NO2更容易发生光解然O 作进步形成O3:
    NO2→ NO + O O +O2+M→O3
    流层底部NO会促O3减少

    h ≤315nm (iii) NO 消
    NONO2易溶水沉气流带
    流层时着流层降水消NOx
    流层气中消方式
    流层层顶紫外线作NO发生光解:


    光解产生N进步NOx发生反应:
    N +NO → N2+ O 
    N +NO2 → N2O+O 
    种消方式起作较
    h
    λ≤192nm NO N+ O  (ii) HOx 催化清O3 反应
    H+O3 →  OH+O2
     OH+O  →  H+O2
    总反应:O3 +O  → 2O2

     OH+O3 → HO2 +O2
    HO2  + O  →  OH+O2
    总反应:O3+O → 2O2

    较低流层O 浓度较O3通反应消:
     OH+O3 → HO2 +O2
    HO2 +O3 →  OH+2O2
    总反应:2O3 → 3O2
    种途径氧原子反应决定整消速率步骤
    (2)HOx 破坏 O3 反应
    (i) HOx 源
    O3 +h → O2 + O
    CH4+ O→  OH+  CH3
    H2O+ O  →2  OH
    H2+ O  →  OH + H 
    (ⅲ)流层中HOx消
    (a)基复合反应
    ●基间复合反应HOx 消重途径:
    HO2 + HO2  → H2O2+O2
     OH+  OH → H2O2
     OH + HO2  → H2O+O2
    (b)NOx反应
    ● HOx NOx反应HOx 消途径:
     OH+NO2+M → HONO2 +M
     OH+HNO3 → H2O+NO3
    ●总反应: 2 HO+NO2 → H2O+NO3
    ●形成硝酸会部分进入流层然降水清 ●甲基氯天然海洋生物产生流层气中HO 
    分解生成溶性氯化物然降水清少量甲基
    氯会进入流层流层紫外线作光解形成Cl :
    CH3Cl → CH3 + Cl 
    种途径产生Cl 数量少

    (3) ClOx 破坏 O3 反应
    (I) 基源
    (a) 甲基氯光解 (b)氟氯甲烷光解
    ● 氟氯烃类化合物流层中稳定停留时间较长
    扩散进入流层流层紫外线作发生
    光解:
    CFCl3 → CFCl2 + Cl
    CF2Cl2 → CF2Cl + Cl
    ● 氟氯烃类化合物通光解终分子全部Cl
    释放出
    (c)氟氯甲烷O 反应
    O + CFnCl4n → ClO + CFnCl3n
    ● 样氟氯烃类化合物终分子全部Cl
    转化形成ClO (II) ClOx清O3催化循环反应
    ClOx破坏O3层程通循环反应进行:
    Cl + O3 → ClO  + O2
    ClO + O → Cl + O2
    总反应:O3 + O → 2O2
    氧原子反应决定整消速率步骤
    (III) ClOx  消:流层中ClOx 形成HCl

    Cl  + CH4 → HCl +  CH3
    Cl  + HO2  → HCl + O2
    HCl流层中含氯化合物存形式部分
    HCl通扩散进入流层然降水清
    30 km气中ClONO2含量显著 (4)流层中NOxHOxClOx重反应

    流层中相互反应流层中组
    分发生反应形成产物相活性基团暂时储存
    起定条件重新释放

    ⅰ形成HONO2
    OH + NO2 → HONO2
    HONO2 + h → OH + NO2
    HONO2+ OH → H2O+NO3
    ⅱ形成HO2NO2
    HO2 + NO2 + M → HO2NO2 + M
    HO2NO2 + h → OH + NO3
    HO2NO2 + OH → H2O + O2 + NO2
    ⅲ 形成ClONO2
    ClO + NO2 + M → ClONO2 + M
    ClONO2 + h → Cl + NO3

    ⅳ 形成N2O5
    NO2+O3 → NO3+ O2
    NO3 + NO2 + M → N2O5 + M
    N2O5 + h → 2NO2 + O
    ⅴ 形成HOCl
    ClO  + HO2 → HOCl + O2
    HOCl + h → Cl + OH
    HOCl + OH → H2O+ClO 
    ⅵ 形成H2O2
    HO2  + HO2 → H2O2 + O2
    H2O2 + h → 2OH
    H2O2 + HO → H2O + HO2
    ⅶ 形成HCl
    Cl + CH4 → HCl + CH3
    Cl + HO2  → HCl + O2
    述活性基团原子(O)分子化合物HO HO2  NONO2
    Cl  ClO ClONO2N2O5HO2NO2已流层观测进步证实
    提出臭氧层破坏机理 4
    气颗粒物 气颗粒物源消

    二气颗粒物粒径分布

    三气颗粒物化学组成

    四气颗粒物源识

    五气颗粒物中PM25
    气颗粒物 1 气颗粒物源
    ● 天然源:面扬尘海浪溅出浪沫火山爆发释放出
    火山灰森林火灾燃烧物宇宙陨星尘植物花粉
    孢子等
    ● 源:煤烟飞灰等种工业生产程排放出原
    料产品颗粒汽车排放出含铅化合物矿物燃料
    燃烧排放出SO2定条件转化硫酸盐粒子等
    – 次颗粒物:直接污染源排放出颗粒物
    – 二次颗粒物:气中发生反应产生颗粒物
    气颗粒物源消
    2 气颗粒物消
    (1)干沉降 (Dry Deposition):干沉降指颗粒物重力作
    沉降物体碰撞发生沉降种沉降存着
    两种机制
    ● 通重力颗粒物作降落土壤水体表面
    植物建筑物等物体沉降速度颗粒物粒径密度
    空气运动黏度等关粒子沉降速度应斯托克斯定律
    求出:
    见粒径越
    扩散系数沉
    降速度越
     
    :空气粘度
    密度:分颗粒物空气
    :粒径
    :重力加速度
    :沉降速度
    1
    2
    21
    2
    1
    21
    2
    sPa
    cmg
    cm
    scm
    scm
    81




    
    η
    ρρ
    d
    g
    v
    η
    ρρgdv
    种沉降机制粒径01 m颗粒爱根粒子
    布朗运动扩散相互碰撞凝聚成较颗粒通气湍流
    扩散面碰撞 (2)湿沉降
    (i)雨
    指颗粒物作形成云凝结核成云滴中
    心通凝结程碰撞程增雨滴形成降
    雨颗粒物半径1 μm颗粒物效

    (ii)刷
    降雨时云面颗粒物降雨滴发生惯性碰
    撞扩散吸附程颗粒物半径4 μm
    颗粒物效率较高

    半径2 μm左右颗粒物难通两种方式 气颗粒物源消

    二气颗粒物粒径分布

    三气颗粒物化学组成

    四气颗粒物源识

    五气颗粒物中PM25
    气颗粒物 颗粒物粒度表面性质
    1 气颗粒物粒径
    粒径通常指颗粒物直径目前空气动力学直径
    (Dp)表示
    空气动力学直径(Dp):研究粒子相降落速度
    密度1 g · cm3球体直径


    Dg ——直径
    K ——形状系数
    ρp ——忽略浮力效应粒密度
    ρ0 ——参考密度(1 g · cm3)
    0pgp KDD 粒径气颗粒物分:
    TSP: Dp < 100 μm 飘尘: Dp < 10 μm
    降尘: Dp > 10 μm 吸入粒子:Dp ≤ 10 μm

    2 气颗粒物三模态
    Whitby 等气颗粒物表面积粒径分布关系
    三种类型粒度模
    爱根核模: (Dp ≤005 μm)
    积 聚 模:(005 μm < Dp < 2 μm)
    粗粒子模:(Dp> 2 μm)
    ● 爱根核模
    源燃烧程产生次颗粒物气
    体分子通化学反应均相成核生成二次颗粒物粒
    径数量表面积稳定易相互碰撞凝结
    成粒子转入积聚模气湍流扩散程中
    快物质面吸收

    ● 积聚模
    核模凝聚通热蒸气冷凝凝聚长
    二次污染物硫酸盐占80气中易扩
    散碰撞

    两种模颗粒物合称细粒子

    ● 粗粒子
    粗粒子模粒子称粗
    粒子机械程产生
    扬尘液滴蒸发海盐溅
    沫火山爆发产生火山灰
    风沙等次颗粒物构成
    组成面土壤十分相
    粒子干沉降湿
    沉降程


    气溶胶粒度分布源(Whitby 1978)

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